范海教授在可见光下光催化固氮研究方面取得新进展

作者:责任编辑:化学学院发布时间:2024-02-25浏览次数:113

近日,维多利亚vic003范海教授课题组在Journal of Environmental Chemical Engineering》期刊在线发表了题为“Methane sulfonic acid-assisted synthesis of g-C3N4/Ni2P/Ni foam: Efficient, stable and recyclable for photocatalytic nitrogen fixation under visible light的研究论文,博士研究生高现强为本文的第一作者,徐静教授和范海教授为文章的共同通讯作者,我校为唯一通讯单位。

 1: (a) g-C3N4/Ni2P/Ni泡沫在可见光下光催化固氮的机理示意图, (b) N2Ni2P上转化为NH3过程中自由能和N-N间距的变化。

氨是产量第二大的化学品,广泛应用于农业和工业领域。由于大量的能源消耗和二氧化碳排放,以Haber-Bosch工艺为主的传统固氮工业带来了巨大的资源和环境问题。新出现的固氮技术—光催化N2还原反应利用零排放的清洁太阳能,在实现可持续合成氨方面前景广阔。但是,光催化剂存在活性低、稳定性差、回收困难等问题,严重限制了其应用。

基于此,本研究以泡沫镍为载体和原料,采用甲烷磺酸辅助氮化碳负载-煅烧磷化两步法原位合成了在可见光下具有优异光催化固氮性能的g-C3N4/Ni2P/Ni三维网状泡沫光催化剂(CNNPF)。结果表明,CNNPF具有稳定的三维网络结构,g-C3N4Ni2P稳定地固定在泡沫镍骨架上。在超声处理2 h和磷化处理1 h条件下,CNNPF的光催化固氮效率最高,可达373 μmol·h-1·g-1,这主要归因于Ni2Pg-C3N4的助催化改性提高了光生电子-空穴对的分离效率。此外,所制备的材料还具有良好的稳定性和循环性,循环5次后其固氮效率仍保持在350 μmol·h-1·g-1。本工作为高效、可循环利用的光催化系统的设计提供了方向,该系统在经济可持续的固氮领域显示出巨大的潜力。

该项研究工作得到了国家自然科学基金项目和山东省自然科学基金项目的资助。原文链接:https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.112276